在青島，他和陳幹在膠州路租了壹套房子，籌辦極光學院。陳幹負責赴日與丁和章太炎商談辦學事宜，並聘請師資。劉冠三負責籌集辦學資金。壹方面，他組織革命青年依靠鹽民，武力奪取沿海稅局公款，搶劫貪婪的鹽商、煙販等富裕家庭。另壹方面，它為同情革命的各界人士籌集資金，經過多方努力，辦學經費得到了解決。除了開設文化課，震旦學院還開設了軍事科學和軍事技術訓練。老師和學生都留著短發，穿著軍裝。他們還購買軍械炸藥，旨在“驅逐韃靼人，恢復中國”。學校還組織學生示威，抗議清廷賠償割讓土地，呼籲推翻帝制，建立中國。1909年，清廷在青島與德國總督交涉，取締震旦公學，引渡劉冠三。成立不到壹年的震旦學院被關閉。極光學院停辦後，劉冠三帶著幾個學生裝扮成農民，推著獨輪車，經諸城徒步轉向魯南，從魯西進入河南，途經山西、內蒙古，於1911年初到達北京。歷時兩年，行程數千裏。壹路上宣傳革命，聯系同誌，就像他寫了壹首詩:“壹程風，壹程雪，勇往直前不畏虎狼”，不畏艱難，為推翻帝制做出了貢獻。辛亥革命後，任山東同盟會副會長、臨時省議會副議長，並陪同孫中山到青島視察。1913國民議會選舉，他當選為眾議院議員。